一种可靠高效的化学反应过渡态计算方法

一种可靠高效的化学反应过渡态计算方法已被设计出来。该方法大大降低了计算成本，并具有较高的可靠性，相较于目前广泛使用的方法，能够将总体计算成本降低约50%至70%。这一研究成果已在GitHub上开源，有望加速材料科学的发展，使对化学反应的探索更加便捷高效，从而促进更快的科学发现和技术创新。

在化学反应中，物质从一个能量稳定状态转变为另一个，通过一个不稳定的过渡态。理解过渡态，即这条比喻中的山路峰顶，对于深刻理解反应机制至关重要。然而，由于这些状态的瞬时和不稳定性，它们的实验观察和鉴定具有挑战性，通常需要进行计算探索。

该研究聚焦于找到已知反应物和生成物之间的过渡态的计算方法。这种过渡态搜索优化了连接生成物和反应物的路径，以便通过过渡态。由于路径通常由路径上的多个点表示，因此路径实际上是通过逐步更新图像来进行优化的。

如今最常用的方法是"NUdged Elastic Band"（NEB）方法。该方法的主要挑战之一是计算成本昂贵。原因之一是需要大量图像以增加搜索的分辨率。另一个原因是搜索原则不是变分的（即最小化目标函数），因此每个图像的更新次数也往往较多。

本研究中新实施的方法创新性地解决了这些问题。首先，图像数量可以减少到约3个，因为只有在过渡态周围的区域才会进行密集搜索。此外，搜索原则是变分的，因此可以更有效地解决。具体来说，目标函数被定义为沿路径的能量的指数的线积分。

我们的新方法的性能在121个化学反应上进行了评估，并与NEB方法及其改进版本进行了比较。首先，该方法在98%的情况下正确识别了过渡态。这一准确率远高于NEB方法，并且与改进版本相当。其次，该方法显示出了总体计算成本的显著降低 -- 比NEB方法少约70%，比其改进版本少约50%。

为了促进更广泛的应用，我们已经在GitHub上公开了我们的计算程序（github.com/shin1koda/dmf）。该程序用Python编写，旨在与原子模拟环境（ASE）一起使用，使研究人员可以通过指定反应物和生成物轻松地探索过渡态。

展望未来，这项研究的影响是巨大的。通过使过渡态搜索更加简单快速，我们的方法有望加速计算化学在自然科学各领域的研究和发展。